Enunciado

5 – Diversas versões da eq. de Karplus (eq. 15.27) foram usadas para correlacionar os dados das constantes de acoplamento de prótons vicinais em sistemas do tipo R1R2CHCHR3R4. A versão original é

J H H = A   cos 2 ⁡ ( Φ H H ) + B

Quando R3=R4=H, JHH=7,3 Hz. Quando R3=CH3 e R4=H, JHH=8,0 Hz. Quando R3=R4=CH3, JHH=11,2 Hz. Admita que apenas as conformações escalonadas sejam importantes e determine qual versão da equação de Karplus melhor se ajusta aos dados experimentais.

Passo 1

Como foi dito no enunciado, é razoável de se considerar que somente as conformações escalonadas são importantes. Estas conformações são mostradas no esboço abaixo.

A ideia deste exercício então é calcular os valores das constantes de acoplamento, J, para cada tipo de conformação, a trans e cis, com base nos valores das constantes de acoplamento, JHH, obtidas experimentalmente, e a partir dos valores de J para conformação trans e cis, usar a equação original para verificar se é possível encontrar uma solução para as constantes A e B da equação que satisfaçam relação matemática com os dados experimentais.

Passo 2

Vamos precisar então determinar os valores para as constantes de acoplamento J das conformações trans e cis, onde vamos denominar o índice t para trans e c para cis

-Para quando R3=R4=H:

J H H = 1 3 J t + J c = 7,3

-Para quando R3=H e R4=CH3:

J H H = 1 2 J t + J c = 8

-Para quando R3=R4=CH3:

J H H = J t = 11,2

Precisamos achar os valores de Jt e Jc e temos três equações para isso, que são:

J H H = 1 3 J t + J c = 7,3             E q 1

J H H = 1 2 J t + J c = 8             E q 2

J H H = J t = 11,2                           E q 3

Já vemos pela Eq3 que Jt vale 11,2 e pegando as Eq’s 1 e 2 vamos ter que para Jc valores de 5,4 e 4,8, assim para Jc pegando um valor médio entre esses, vamos ter que:

J c = 5,4 + 4,8 2 = 5,1

Passo 3

Vamos agora determinar os valores das constantes A e B da equação original de Karplus, se for possível, usando os valores de Jt e JC encontrados

Para Jt:

J t = A   cos 2 ⁡ ( Φ t ) + B = 11,2

O ângulo da conformação trans é

Φ t = 180 °

Assim,

J t = A cos 2 ⁡ ( 180 ° ) + B = 11,2

A + B = 11,2                 E q 4

Para Jc:

J c = A   cos 2 ⁡ ( Φ c ) + B = 5,1

O ângulo da conformação cis é

Φ c = 60 °

Assim,

J c = A cos 2 ⁡ ( 60 ° ) + B = 5,1

0,25 A + B = 5,1             E q 5

Para encontrarmos os valores de A e B vamos resolver o seguinte sistema linear, composto pelas eq’s 4 e 5:

A + B = 11,2

0,25 A + B = 5,1

Resolvendo este sistema encontramos que:

A = 8,13   e   B = 3,07

Você pode ver que conseguimos encontrar uma solução para as constantes A e B, dessa forma, como foi possível encontrar essa solução, pode-se dizer que essa versão original da eq. de Karplus se ajusta bem aos dados experimentais.

Passo 4

Vamos agora verificar a versão da eq. de Karplus dada pela Eq. 15.27

A forma da equação 15.27 da equação de Karplus é:

J = A + B c o s ( Φ ) + C c o s ( 2 Φ )

Onde, as constantes A, B e C são determinadas empiricamente e seus valores são:

A = 7   H z ; B = - 1   H z ; C = 5   H z

Agora, para verificar se está equação se ajusta bem aos dados experimentais, você pode simplesmente substituir os valores das constantes na equação anterior e verificar para cada valor de J das conformações trans e cis.

Para Jt:

J t = 7 - 1 c o s Φ + 5 c o s 2 Φ = 11,2

Com

Φ t = 180 °

J t = 7 - 1 c o s 180 ° + 5 c o s 360 °

J t = 7 - - 1 + 5 1 = 12

Para JC:

J c = 7 - 1 c o s Φ + 5 c o s 2 Φ = 5 , 1

Com

Φ c = 6 0 °

J t = 7 - 1 c o s 6 0 ° + 5 c o s 12 0 °

J t = 7 - 0,5 + 5 - 0,5 = 4,0

Você pode perceber que os valores se afastam um pouco, dos valores calculados com os dados experimentais, então a equação original acaba sendo mais ajustada aos dados.

Resposta

Equação original se ajusta melhor aos dados experimentais.

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